ایشان در دوران جوانی به کسب درجه اجتهاد نائل آمد و این اجازه با تأیید و دستخط مراجع بزرگوار و آیات عظام سیدابوالحسن اصفهانی، میرزای نایینی، حاج شیخ عبدالکریم حائری یزدی و شیخ محمدحسین کمپانی اصفهانی همراه بود. وی پس از تکمیل تحصیلات، به تألیف کتاب روی آورد و در ابتدا کتاب شهداءالفضیله، شرح حالی از ۱۳۰ تن از علمای دین را به رشته تحریر در آورد و پس از آن خود را برای نگارش کتاب عظیم الغدیر مهیا ساخت. این کتاب بزرگترین و ارزشمندترین اثر علامه امینی است. ایشان بیشتر اوقات خود را صرف تحقیق و نگارش این کتاب گرانسنگ نمود و خود آن بزرگوار در این باره می گوید: “هرگاه پشت میز می نشستم که الغدیر را بنویسم مثل اینکه حضرت علی(ع) را در کنار میز می دیدم که مطالب را به من دیکته می فرمود”. علامه امینی برای یافتن مدارک معتبر درباره حدیث غدیر و سایر مطالب مربوط به اهلبیت(ع)، بارها به کشورهای مختلف سفر کرد و دههزار کتاب را مطالعه نمود. این عالمِ محقق همچنین کتابخانهای با ۴۲ هزار کتاب در نجف اشرف با نام کتابخانه امیرالمؤمنین(ع) تاسیس کرد و به همراه جمعی از یاران و با نسخه برداری از کتب نایاب و منحصر به فردِ اسلامی، گنجینه نفیسی از آثار مذهبی را جمع آوری نمود. سرانجام علامه امینی، این عالم ربانی و رضوانی در دوازدهم تیرماه ۱۳۴۹ ش برابر با ۲۸ ربیع الثانی ۱۳۹۰ ق در هفتاد سالگی بدرود حیات گفت و در کتابخانه اش به خاک سپرده شد.